Jezgra Zbirke muzikalija nastala je odvajanjem notne građe od knjižnog tekstualnog fonda Nacionalne i sveučilišne biblioteke, 1945. godine. Tijekom godina, fond Zbirke je popunjavan uglavnom domaćim izdanjima i, nešto manje, kupnjom stranih izdanja. Od 1964. godine u Zbirci se prikupljaju gramofonske ploče i zvučne kasete, a od 1989. i kompakt diskovi. Rukopisne muzikalije u sastavu Zbirke uglavnom su dio ostavština hrvatskih skladatelja, a nabavljene su kupnjom ili darom skladatelja.
Najznačajnija građa Zbirke svakako su rukopisna djela i glazbene ostavštine od kojih ističemo djela Vatroslava Lisinskog, Ivana Zajca, Ferde Livadića, Ivana Padovca, Božidara Širole, Jakova Gotovca, Frana Lhotke, Ivana Brkanovića, Branimira Sakača, Antuna Dobronića, Blagoja Berse i drugih.
Od glazbene građe koja se prikuplja obveznim primjerkom Zbirka obrađuje i pohranjuje tiskane muzikalije, gramofonske ploče i zvučne kasete izašle u Hrvatskoj. Fond zbirke Zbirka sadrži 17500 tiskanih muzikalija, 22000 gramofonskih ploča, 2119 rukopisa, 10500 kaseta, 3000 CD-a. Svu glazbenu građu moguće je pretražiti u katalogu dostupnom na mrežnim stranicama Knjižnice www.nsk.hr.
Zbirka šelak ploča od 78 o/min predstavlja vrijedan dio zbirke zvučnih zapisa koje posjeduje Zbirka muzikalija i audiomaterijala. Fond je prikupljan ponajviše otkupom građe ili darom privatnih sakupljača. Sadri oko n ploča.
Najvećim dijelom to su izdanja hrvatskih izdavača kao što su Edison Bell Penkala, Elektroton, i drugih, ali i snimke hrvatskih izvođača na pločama stranih izdavačkih tvrtki.
Budući da su šelak ploče vrlo krhke, a zvučni zapisi teško dostupni zbog današnjeg nedostatka uređaja za reprodukciju, bilo ih je potrebno zaštiti, ali im i omogućiti pristup. Slijedom toga, NSK uz potporu Ministarstva kulture 2009. započinje projekt sustavne digitalizacije šelak gramofonskih ploča.
Lisinski, Vatroslav - ljubav i zloba, rukopis autora